自从脉冲雷射器问世以来, 雷射脉冲的峰值功率已经提高了十二个数量级。 在 60 年代, 自由振荡雷射器的功率先是被 Q 开关接着是被锁模方法提高了好几个数量级。10 年前, 一个桌面型(Table-T op)雷射系统可以提供 1 厘米光束直径, 大约几个 G W 功率的脉冲。而今同样大小的系统可以输出一千倍以上的功率, 如果把光束聚焦的话, 功率密度可达 10 W/cm2, 如此高的功率密度使它在雷射与物质相互作用,核聚变, 相对论电浆物理学, 相干 X-射线的发生,雷射加工以及其他很多领域里开闢更多的套用。与此相应的是, 雷射脉冲的宽度已经降低了 6 个数量级。 从调 Q 脉冲的几个纳秒, 到锁模脉冲的几个飞秒, 如此短的脉冲在超快物理及化学过程的研究, 超高速通信方面的套用等领域正在发挥着不可替代的作用。

当两束或更多束具有不同波长的光场同时在光纤中传输时,它们将同光纤中的非线性效应发生相互作用. 这种入射波之间的耦合就是所谓的交叉相位调製( Cro ss Phase M odulation , XPM). 然而对于交叉相位调製的一个最主要的套用是利用交叉相位调製产生压缩脉冲对. 儘管利用自相位调製( SelfPhase M odulation , SPM)引起的啁啾压缩脉冲 , 但是这种技术不能用来压缩低能量的脉冲 . 由于 XPM也能对光脉冲施加频率啁啾, 因此能用来压缩弱脉冲. SPM 技术与它不需要入射脉冲有较高的强度和能量 ,所以交叉相位调製对脉冲压缩有重要意义。

最早的飞秒脉冲雷射器是用碰撞锁模方法在染料雷射器中产生的。这种雷射器利用有机染料的快速吸收和增益饱和来产生数十飞秒的雷射脉冲。 但是这种染料雷射器中, 染料需要喷射成薄膜状, 需要循环, 还有毒性, 很难普及。 人们发现, 近年来出现的过渡元素掺杂的雷射晶体具有非常宽的萤光光谱, 能够支持飞秒脉冲的产生, 为了充分利用这个频宽来产生飞秒脉冲, 必须开发新的锁模技术, 传统锁模方法例如有机染料慢饱和吸收器要求谐振腔的往复时间与上能级的寿命相比拟。 然而, 固体材料的数微秒长的上能级的寿命不能满足这个条件, 因此不能在固体雷射器产生100-fs 以下的脉冲。 一个显着的进展是在腔外增加一个人为的非线性反馈, 把一个相干的弱脉冲返回到主腔, 以此产生亚皮秒脉冲, 这种锁模方法称为附加脉冲锁模( additive pulse mode locking , 简称 APM), 然而,真正的突破还是斯潘塞(Spence)等人的掺钛蓝宝石( T i : sapphire)锁模雷射器的发明。 人们发现, 轻微的振动就可以使这种雷射器从连续振荡模式过渡到锁模模式, 并不需要饱和吸收器或附加脉冲锁模。 称这种锁模方式为自锁模(self-mode-locking)。 进一步的研究发现, 自锁模是一种与光强有关的脉冲选择机制。 这种机制可能与增益介质的高次非线性效应, 即克尔(Kerr)效应有关。 于是, 自锁模便被称为克尔透镜锁模(Kerr lens mode-locking , 简称 KLM)。 除了脉冲选择机制, 克尔非线性还给予脉冲很强的自相位调製。 这种调製来自于强度相关的增益介质的非线性折射率的变化, 自相位调製与腔内负群延色散结合在一起, 形成很强的脉冲窄化作用, 即孤子脉冲的形成, 然而, 分立的自相位调製与腔内负群延色散会使脉冲难以稳定, 于是克尔透镜锁模提供的自振幅调製起到稳定脉冲的作用。

1991 年英国圣安德鲁(St . Andrews)大学的斯潘塞(D. E . Spence) 等人把稜镜对儿插入钛宝石雷射器的谐振腔, 来补偿色散, 因而获得了 60-fs 的脉冲这件事,引发了一场飞秒脉冲的国际竞赛, 看谁能把脉冲做得最短, 这场竞赛的主要参加者除了圣安德鲁大学, 还有华盛顿州立(Washington State)大学莫内恩(M . Murnane) 小组, 康乃尔( Cornell) 大学的外斯(F . Wise)小组,维也纳工业(Wein Technical)大学的克劳斯(F . Krausz)小组, 伦敦大学帝国学院(Imperial College)的秦勒(J.Taylor)小组, 先是华盛顿州立大学作出 32fs( 1992), 17-fs(1993), 随后康乃尔大学的 13-fs(1993), 接着又是华盛顿州立大学的 11-fs( 1994)。 随着色散补偿技术的发展, 人们对如何获得极限超短脉冲有了越来越清楚的了解, 意识到用稜镜对儿补偿腔内色散已到极限, 即稜镜对儿不可能完全补偿三阶色散 , 维也纳工业大学的克劳斯研究小组开始考虑用稜镜以外的色散元件来补偿高阶色散, 匈牙利固体物理研究所的采波奇(R.Szipocs)此时提出了以色散反射镜补偿色散的建议, 因为色散反射镜的色散是可以根据腔内色散设计的, 双方于 1995 年直接在钛宝石 雷射器中作出了 8-fs 脉冲, 1997 年 , 后来居上的瑞士联邦工业大学凯勒(U.Keller) 等採用色散镜与稜镜对儿相结合的方法得到6. 5-fs 脉冲, 现在製造一个几十飞秒脉宽的固体雷射器已经不是件难事。

利用克尔透镜锁模的超短脉冲固体雷射器虽然日趋成熟, 但是其弱点是锁模的发生需要苛刻的谐振腔準直调整, 而且不能自己启动, 需要用机械或声光, 电光等方法启动半导体可饱和吸收器反射镜是利用半导体材料的带间吸收的高速时间特性来启动锁模。 因为它可以直接生长在某些半导体材料做成的反射镜上,所以可使器件与反射镜成为一体, 它原来套用于半导体锁模雷射器, 1992 年以后被套用于固体锁模雷射器, 这种器件的使用使谐振腔的準直调整变得简单易行, 锁模自动启动, 稳定异常, 这种器件的发明人和权威通常被认为 是贝尔实验室的 诺克斯(W. H .Knox) 和瑞士联邦工业大学的凯勒教授(U . Keller)等人, 现在, 这种器件已经几乎可以用来启动所有固体短脉冲雷射器, 无论是皮秒还是飞秒。

除了钛宝石锁模脉冲雷射器, 人们还开发了许多新的 固 体激 光 材料, 如 Cr:LiSAF, Cr : LiSGaF, Cr:forsterite, Cr: YAG 等, 波长从 850 到 1570nm 。 这些材料都有很宽的发射光谱, 因此都有潜力做成飞秒脉冲雷射器, 目 前最短的 Cr: LiSAF 脉 沖是 14-fs, Cr:forsterite 是 20-fs, Cr: YAG 是 60-fs。 此外, 掺铒(Erbium)和镱(Ytterbium)光纤雷射器以及半导体雷射器也加入到飞秒脉冲家族中, 各种商品化超短脉冲雷射器也令人目不暇接。

与超短脉冲雷射器平行发展的是超短脉冲放大器,与纳秒和皮秒脉冲的放大不同, 为了防止损坏放大器以及防止非线性效应, 飞秒脉冲的放大要採用所谓掣波〔注〕脉 沖放大技术(chirped pulse amplification, 缩写为CPA), 这种技术首先把脉冲展宽至几百皮秒, 再放大, 最后压缩到原来的脉宽, 展宽和压缩是让脉冲通过一个波长相关的色散延迟线实现的, 而压缩则是用相反的色散延迟线, 这两个色散延迟线通常是由光栅对和光栅望远镜系统组成。 放大器常用的是再生放大器(regenerative amplifier, 简称 regen), 或多次往 複式放大器( multiple pass amplifier)。 在再生放大器中, 腔内的普克尔盒开关把展宽的种子脉冲注入腔内; 当这个脉冲在腔内经过多次往复放大而吸收了增益介质内储存的绝大部分能量, 使自己的能量达到最大值后, 被普克尔盒开关逐出腔外, 这种放大器的能量放大倍数可达 6 个数量级。掣波脉冲放大技术最早被用于雷达, 后被用到染料锁模雷射器的放大, 只是在光学脉冲展宽器( Stretcher)出现以后, 飞秒脉冲掣波放大技术才得到充分的发展, 国际上公认的飞秒脉冲掣波放大技术权威是密西根大学的牟洛教授( G. Mourou), 早在 1985 年他就与斯锥克兰(D. Strickland), 比索( M . Pessot) 和巴窦(P. Bado)等人开发出运用光纤展宽器的再生放大器, 阿根廷人马丁内兹(O. E. Martinez)提出了光栅对望远镜红外压缩器的原理之后, 当时在罗彻斯特大学的牟洛等人马上意识到这种压缩器可作为短波长域的展宽器, 以此奠定了掣波脉冲放大技术的基础。 随后的几年恰逢固体飞秒脉冲振荡器发展的高峰, 掣波脉冲放大技术也因此得到了飞速发展。 实际上, 放大后脉冲的再压缩并不是一个件容易的事, 而关键技术是展宽器中望远镜象差( aberration)造成的色散的补偿, 所以以后的掣波脉冲放大技术的发展都集中在如何设计展宽器上, 代表性的有当时在史丹福大学( Stanford)巴蒂( C. J. Barty)的增强象差展宽器( quintic phase limited , 号称可补偿到 4 阶色散), 和法国国家光学理论与套用实验室的萨兰( F. Salin)的无象差( aberration-free)展宽器。 巴蒂等人用增强象差展宽器加上他们对再生放大器的改善, 获得了 18-fs 的放大脉冲。 现在, 掣波脉冲放大技术已日趋成熟, 能量为 1-mJ左右, 脉宽为 25 ～ 100-fs 的 CPA 放大器已有出售。

鑒于放大器极限频宽的限制, 不可能得到更短的脉冲, 最近人们把目光转回到腔外压缩。 1997 年荷兰格罗宁根( Gro ningen)大学的魏斯玛( Weirsma)的小组把腔倒空的飞秒脉冲射入光纤, 获得了超宽频光谱, 然后压缩成 5-fs 的脉冲。 同年, 义大利米兰工业大学( Poly technic Milano)的西维特利( De Silv etri)等人展宽光谱的方法是空心光波导, 里面充入惰性气体( A r 或K r), 再用稜镜对儿和色散镜压缩, 最后得到的脉冲是4. 5-fs, 这两项成果打破了保持了 10 年之久腔外压缩 6-fs 的记录。

飞秒脉冲本身含有很宽的光谱, 如果所需的脉宽不太窄, 脉冲的中心波长可以在一定範围内调节, 比如钛宝石的波长可在 700 ～ 900nm 範围内调节。 其他固体材料如 Cr: LiSAF, Cr : forsterite, Cr: YAG 则覆盖了850 ～ 1570nm 的範围。 在此範围之外波长的飞秒脉冲目前仍需用波长转换的方法获得, 比如倍频, 差频, 和频, 参量放大等.与一般短脉冲波长变换技术不同之处在于, 飞秒脉冲对非线性晶体的色散比较敏感, 色散对波长变换的作用一是展宽脉冲, 二是降低效率。 因此在这些非线性过程中特别要考虑色散的补偿。

另一个简单的波长变换方法是白光( w hite light)产生, 又称超连续波( super-continuum)发生, 只需将光束聚焦到某些介质中, 如水, 玻璃, 石英, 蓝宝石等, 由于自相位调製( self-phase modulatio n)的作用, 出射光则近似为白光, 含有很宽的谱线, 把需要的波长过滤出来即可得到该波长的飞秒脉冲, 把白光作为种子脉冲送入参量放大器, 即 O PA, 可获得频率可调谐的较高能量的飞秒脉冲。

极短波长的飞秒脉冲发生也是令人感兴趣的课题, 如高次谐波的发生和 X -射线发生, X -射线发生的原理 除了高度电离 之外还可以 是康普顿散 射( Co mpton scattering), 即光子与电子束的相互作用,与极短波长相反, 利用光学整流等方法滤掉光学频率,飞秒脉冲还可以产生波长在几十微米範围的远红外辐射, 或称太赫兹辐射( T era-Hertz radiation)。

飞秒脉冲一般是用自相关法特别是条纹分辨自相关法来测量的, 这种方法甚至可以测到 10-fs 以下的脉冲。 但是这种方法不能测量脉冲电场的位相, 新近发展起来的专用于飞秒测量的技术是凯恩( S . Kane)和椎必诺( R. T rebino) 提出的所谓频率分辨光开关( frequency resolved optical gating, 缩写为 F ROG)法, 用其测量脉冲位相, 其实质是将单脉冲( single-shot)三阶自相关图形经过光谱仪分光后, 得到一个时间延迟 -光谱两维图形。 再运用複杂的算法算出含有位相因子的脉冲的相关图形来拟合与再现测得的脉冲相关两维图形, 这样可以得出脉冲的位相对于时间延迟以及位相对于光谱两种曲线, 对于分析脉冲的掣波很有帮助。

飞秒脉冲的直接用途就是时间分辨光谱学。 用飞秒脉冲来观测物理, 化学和生物等超快过程, 飞秒脉冲可作共焦显微镜的光源, 来作生物样品的三维图象。用飞秒脉冲作光源的光学相干断层扫描( optical co herence tomog raphy, 简称 OCT)可观察活体细胞的三维图象, 此时并不是利用飞秒脉冲的时间特性, 而是利用飞秒光源的宽谱线, 来产生类似白光的干涉, 利用飞秒脉冲在半导体中激发的声子的反射可用来实时测量半导体薄膜的厚度, 以监测半导体薄膜的生长, 用飞秒脉冲来作微型加工, 打出的孔光滑而没有毛刺, 因为飞秒脉冲不是靠热效应先熔化再蒸发, 而是靠强场直接蒸发材料, 飞秒脉冲用作光通信的光源, 可把现有的通信速度提高几百倍, 高能量的飞秒脉冲雷射与电浆相互作用可产生高次谐波及 X-射线, 并有可能用于受控核聚变, 人们还尝试用飞秒脉冲产生的兆兆赫兹辐射, 来检测积体电路的包装质量, 甚至肉类製品的脂肪含量。 总之 , 飞秒脉冲的套用很多, 问题是, 什幺是最有价值的套用? 这里有两种可能的情形:

①在某些套用中 , 飞秒脉冲有其绝对的套用价值,即没有飞秒脉冲就不行, 例如飞秒脉冲光谱学, 超高速光通信等;

②另一方面, 飞秒脉冲有其相对套用价值, 即用飞秒脉冲可能做得更好, 例如比现存的技术, 核磁共振, X-射线, 雷达, 电子加速器等等, 更简便易行, 能源消耗更少, 更小型化。

我国很重视发展飞秒脉冲技术, 在西安光学精密机械研究所和中山大学分别设立了国家重点瞬态过程实验室和超快光谱实验室, 实施 863 计画, 跟蹤国际飞秒技术的发展。 北京物理所, 长春物理所, 天津大学,北京工业大学等单位也有飞秒光谱和飞秒脉冲雷射器的研究, 西安光学精密机械研究所曾作出过 15-fs 的钛宝石锁模脉冲, 上海光学精密机械研究所作出过 45-fs放大压缩后的脉冲, 上海光学精密机械研究所在钛宝石雷射材料和其他固体雷射材料方面有独特的贡献。但是总的来说, 我国的飞秒脉冲雷射器的研究仍处在实验室阶段, 离实用化还有很大差距, 套用方面也没有真正开展起来, 这显然与我国整体工业基础和科研水平有关, 飞秒脉冲雷射器本身很容易製造, 但是它的泵浦源很昂贵, 而且要靠进口, 只有少数大研究所和大学可以购买, 这就大大限制了飞秒雷射脉冲在我国的发展和套用, 在目前国家财力条件下, 我国的飞秒脉冲技术的研究还只能处于跟蹤国际发展趋势的阶段, 当然,也不排除在某个领域有领先或突破的可能, 举例业说,奥地利这样的小国可能不会大量需要飞秒脉冲雷射器, 但是维也纳工业大学开发的亚-10fs 脉冲雷射器却大量卖到别的国家, 我国的雷射器市场有限, 但是福建物质结构所发明的雷射频率变换用的 BBO 、LBO 等晶体在国际上声誉鹊起, 市场上畅销, 这说明, 我们的飞秒脉冲研究不应局限于国内目前的套用水平, 而停留在跟蹤国际发展趋势的阶段, 只要有独创的技术, 照样可以参与国际竞争。