在1910年,克劳利遇到德国Ordo Templi Orientis(O.T.O.)组织的领袖希欧多尔˙瑞斯(Theodore Reuss)这个团体隶属于共济会,并声称他们发现实践魔术的最高秘密,但是只有他们的高级干部才能获知这个秘密。所以克劳利就(呆呆的?)加入了O.T.O.并于1921年成为其领袖之一,同时出版了他的作品『吸毒恶魔的日记』(Diary of a Drug Fiend)。
他于1915年至1919年住在美国,并于1920年在他的西西里岛别墅建立了一间传拨他思想的修道院。1929年,他与他的第二任妻子玛莉亚˙特丽莎(Maria Teresa de Miramar)在夏威夷结婚,并同时出版了一本重要的魔术巨着『魔术理论与实行』(Magick in Theory and Practic)。
克劳利最后死于1947年12月1日。
克劳利对世人的一项贡献是它设计的塔罗牌--『克劳利˙透特塔罗牌』,在克劳利的教诲下由佛萝妲˙赫瑞丝夫人绘製(Freda Harris)。克劳利并且于1943年将他对塔罗牌的研究撰写成『透特之书』(The Book of Thoth)一书,但是克劳利˙透特塔罗牌直至1969年才出版。
Crowley虽然反抗传统的属灵教训而倾向神秘的世界,但真正启动他朝向阴灵界探索的,却是在一八九八年之复活节,当他廿二岁的时候读了一本书《圣所上之密云》(Carl von Eckartshausen, The Cloud upon the Sanctuary),此书暗示在属灵界是有一群看不见的弟兄在引导着人类的进化,Crowley深受此群弟兄及其能力吸引,发誓要厕身其中,且要做他们的领袖。他对属灵界秘术的渴求愈来愈深,终在同年的十一月十八日,加入了伦敦的玄秘团体“金色黎明会”(Golden Dawn)。可惜他加入不久,“金色的黎明”就解体了。Crowley归咎于其领袖未能与导引人类进化之主宰接头,他便定意要取其地位而代之,这是他在“金色的黎明”发展出“银星团”(Order of the Silver Star, 又称作 Argenteum Astrum)的原因。
此时,Crowley已踏上通往幽冥界的不归路,他举行的巫术,以及吸毒和杂交的次数愈来愈频密。但同一时间,他亦愈发努力写作,除了许多本关于灵异界的书外,例:The Vision and the Voice, The Book of Thoth),他亦写小说(The Moonchild),编期刊(The Equinox),和给世界各地的人写信。